El castell d'Ulldecona s'aixeca en un turó a ponent de l'actual nucli habitat, aquell indret ja havia estat ocupat en època antiga i es va tornar a habitar durant el període islàmic, aixecant una fortalesa al costat de les construccions d'habitació. El territori fou recuperat per Ramon Berenguer IV a mitjan segle XII, el castell va romandre sota la protecció de la família Montcada i el 1178, finalment, fou cedit a l'orde de l'Hospital de Sant Joan de Jerusalem.
El 1191 els hospitalers hagueren de posar altre cop el castell sota la protecció dels Montcada, per motius estrictament defensius fins que, allunyat el perill musulmà (1222), s'organitzà de nou el lloc. L'any següent els Montcada van deixar el castell definitivament en mans dels hospitalers que hi fundaren una comanda el 1227, subordinada a la d'Amposta. A mitjans del mateix segle va assolir la seva autonomia, com una comanda independent que tenia la seva seu al castell. La capella era dedicada inicialment a Santa Maria, però més tard es canvià aquesta advocació per la de la Mare de Déu dels Àngels.
Més tard, quan la pacificació del territori era ja un fet, la població es va traslladar al pla, on es troba actualment la vila d'Ulldecona, els frares deixaren d'utilitzar el castell i també es van establir a la nova població (segle XIV) que va quedar protegida per una muralla i fossat. El castell va anar perdent utilitat i protagonisme i va quedar infrautilitzat. La institució hospitalera perdurà fins a l'extinció dels ordes militars, a mitjan segle XIX. Després els seus béns van passar a mans de particulars fins a finals del segle XX, el castell fou adquirit per l'Ajuntament i es va impulsar la seva excavació i restauració.
- BAYERRI, Enrique (1951). Llibre de privilegis de la vila de Ulldecona. Tortosa
- BONET, Maria (1994). La orden del Hospital en la Corona de Aragón. Madrid: C.S.I.C.
- BONET, Maria (1998). Alguns aspectes socioeconòmics de la Ulldecona medieval (segles XII-XV). Raïls, núm. 12. Ulldecona
- CÀRCEL, M. Milagros (1994). L'encomanda d'Ulldecona de Sant Joan de l'Hospital. Regest documental (1097-1384). Raïls, 1994, núm. 3. Ulldecona
- CATALÀ, Pere; BRASÓ, Miquel (1993). Castell d’Amposta. Els castells catalans. Vol. IV. Barcelona: R. Dalmau Ed.
- FORCADELL, Antoni (1994). El Castell d'Ulldecona. Primera fase de rehabilitació. Generalitat de Catalunya
- FORCADELL, Antoni; i altres (1997). Castell d’Ulldecona. Catalunya Romànica. Vol. XXVI. Tortosa i les Terres de l’Ebre... Barcelona, Enc. Catalana
- FUGUET SANS, Joan (1998). Templers i hospitalers, II. Barcelona: Rafael Dalmau Editor
- FUGUET SANS, Joan (2012). El patrimonio artístico de las encomiendas sanjuanistas de Ulldecona y San Juan del Hospital de Valencia (Corona de Aragón). I Simposium. Patrimonio artístico de la orden de San Juan de Jerusalén en España. Saragossa: Aneto