El castillo de Ulldecona se levanta en un cerro a poniente del actual núcleo habitado, aquel lugar ya había sido ocupado en época antigua y se volvió a habitar durante el período islámico, levantando una fortaleza junto a las construcciones de habitación. El territorio fue recuperado por Ramón Berenguer IV a mediados del siglo XII, el castillo permaneció bajo la protección de la familia Montcada y en 1178, finalmente, fue cedido a la orden del Hospital de San Juan de Jerusalén.
En 1191 los hospitalarios tuvieron que poner de nuevo el castillo bajo la protección de los Montcada, por motivos estrictamente defensivos hasta que, alejado el peligro musulmán (1222), se organizó de nuevo el lugar. Al año siguiente los Montcada dejaron el castillo definitivamente en manos de los hospitalarios que fundaron una encomienda en 1227, subordinada a la de Amposta. A mediados del mismo siglo logró su autonomía, como una encomienda independiente que tenía su sede en el castillo. La capilla estaba dedicada inicialmente a Santa Maria, pero más tarde se cambió esta advocación por la de la Mare de Déu dels Àngels.
Más tarde, cuando la pacificación del territorio era ya un hecho, la población se trasladó al llano, donde se encuentra actualmente Ulldecona, los frailes dejaron de utilizar el castillo y también se establecieron en la nueva población (siglo XIV) que quedó protegida por una muralla y foso. El castillo fue perdiendo utilidad y protagonismo y quedó infrautilizado. La institución hospitalera perdurará hasta la extinción de las órdenes militares, a mediados del siglo XIX. Después, sus bienes pasaron a manos de particulares hasta finales del siglo XX, el castillo fue adquirido por el Ayuntamiento y se impulsó su excavación y restauración.
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