Después de un intento en 1546 que no tuvo éxito, el convento de Nostra Senyora del Carme se fundó de manera definitiva en Olot en 1565, a iniciativa de la ciudad, que se dirigió a los carmelitas de Girona para que se establecieran en Olot. Poco después se compraron los terrenos. El primer prior del convento fue Joan Montaner, que procedía de la casa de Girona.
Provisionalmente, mientras se levantaba el monasterio, los carmelitas se establecieron en unas casas particulares. En el mismo siglo XVI se contruyó la iglesia y a principios del siglo XVII, el claustro. Consta que en 1570 ya había 12 frailes y tres novicios. El establecimiento se desarrolló con cierta normalidad, sólo con los obstáculos propios de la época, en 1695 el convento fue asaltado por las tropas francesas.
El siglo XIX trajo más adversidades: la Guerra de la Idependencia no lo afectó de manera relevante, pero el 1821 los carmelitas se vieron obligados a abandonar el convento y refugiarse en Vic. En 1823 regresaron, hasta que en 1835 fue suprimido de nuevo, ahora con motivo de la desamortización. El lugar se destinó a hospital, cárcel y escuela, pero ninguno de estos proyectos llegó a buen puerto. En 1844 se volvió a abrir la iglesia y en 1892 los carmelitas se establecieron de nuevo. EL 1936 la iglesia fue incendiada y 1939 pudieron regresar.
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